Herberstein je dobro poznal tudi Veliko litovsko kneževino, saj je pogosto obiskal njeno glavno mesto, vzdrževal dobre odnose z vilnovskim vojvodo Oljbrahtom Gaštoljdom, poznal znamenite vojvode Ostafija Daškoviča, Ostrožskega in Glinskega. Vsi ti so ga oskrbovali z informacijami o ruskolitovskih vojnah, s podrobnostmi o zavzetju Smolenska, ki ga je III. dosegel s pomočjo Glinskove izdaje leta 1514, in o ruskem porazu pri Orši prav tako leta 1514. Za zgodovino rusko-litovskih odnosov so zanimiva tudi preučevanja in podatki o mestih, ki so do mongolsko-tatarskega vpada spadala pod nadvlado Stare Rusije, in sicer o Kijevu, kjer so v razvalinah 71 ležale cerkve, o škofijah Polocka, Volinskega, Lucka, Pinska, Holma, Peremišlja, podatki o strahotni revščini kmečkega prebivalstva in o stališču magnatov, ki se niso hoteli bojevati, ampak so se od vojaščine raje odkupili z denarjem 72.